Ele nunca mostrou isso, e parece improvável.

Enquanto ele ainda era não-corpóreo, ele possuía cobras, mas os animais não eram adequados para realizar magia, mesmo segurando um pedaço da alma do Lorde das Trevas.

“I sometimes inhabited animals – snakes, of course, being my preference – but I was little better off inside them than as pure spirit, for their bodies were ill-adapted to perform magic … and my possession of them shortened their lives; none of them lasted long …” _{^{- Harry Potter and the Goblet of Fire, Chapter 33 (The Death Eaters)}}

Apesar de conhecer magias não-verbais e sem varinha, ele ainda descreveu como sendo quase não melhor possuir animais como sendo um espírito, porque eles não eram adequados para realizar magia. Portanto, embora não seja conclusivamente refutado, parece improvável que ele possa usar Nagini para executar a Legilimência. Embora ele nunca tenha dito se poderia executar a Legilimência enquanto possui animais, ele diz que eles não são adequados para magia, e a única diferença entre eles e Nagini é que ela teria dois pedaços de sua alma se ele a possuísse, e ela era mais strong que uma cobra comum. No entanto, isso não significa necessariamente que ela seria adequada para usar magia, incluindo Legilimência.

Nagini não é particularmente capaz de fazer mágica também.

Quando o Lorde das Trevas a possuiu para atacar Arthur Weasley, ela não realizou nenhuma mágica. Ela o mordeu, mas não usou nenhuma magia - mesmo que o Lorde das Trevas a estivesse possuindo na época.

“But the man was stirring … a silver Cloak fell from his legs as he jumped to his feet; and Harry saw his vibrant, blurred outline towering above him, saw a wand withdrawn from a belt … he had no choice … he reared high from the floor and struck once, twice, three times, plunging his fangs deeply into the man’s flesh, feeling his ribs splinter beneath his jaws, feeling the warm gush of blood … The man was yelling in pain … then he fell silent … he slumped backwards against the wall … blood was splattering on to the floor …” _{^{- Harry Potter and the Order of the Phoenix, Chapter 21 (The Eye of the Snake)}}

Além disso, ela não realizou nenhuma mágica enquanto estava dentro de Bathilda Bagshot, na casa de Bathilda com Harry e Hermione. Ela não usando magia era óbvia e fora do lugar o suficiente para que Harry notasse e presumisse que era porque Bathilda estava um pouco senil.

“She seemed to have forgotten that she could do magic too, for she lit the candles clumsily by hand, her trailing lace cuff in constant danger of catching fire.

‘Let me do that,’ offered Harry, and he took the matches from her. She stood watching him as he finished lighting the candle stubs that stood on saucers around the room, perched precariously on stacks of books and on side tables crammed with cracked and mouldy cups.” _{^{- Harry Potter and the Deathly Hallows, Chapter 17 (Bathilda's Secret)}}

    

Não está claro, mas é possível

Nunca houve um exemplo nos livros que eu saiba de onde Voldemort usou a legilimência dessa maneira. No entanto, isso não quer dizer que não seja possível.

Nagini é um horcrux. Isso nós sabemos. Por causa disso, ela tem uma conexão com Lord Voldemort que lhe concede certos benefícios, e também permite que Voldemort a possua de vez em quando, como ele fez para atacar Arthur Weasley (coincidentemente, é por isso que Harry também viu o ataque). / p>

Legilimência é uma arte que permite que um bruxo entre na mente de outro. Voldemort é bem conhecido por sua habilidade em legilimência e é certamente um dos, se não os , os melhores legilimens que já viveram. Um número de assistentes pode executar a legilimência de forma não-verbal e sem varinha, simplesmente observando os olhos de outra pessoa. Notavelmente, isso foi realizado por Snape, Dumbledore e, claro, Voldemort.

Então, se Voldemort estivesse possuindo Nagini através de sua conexão, é possível que ele pudesse realizar a legilinidade de forma não-verbal e sem varinha, olhando nos olhos de outra pessoa através dos olhos de Nagini.

Embora, como eu disse, isso não tenha sido mostrado nos livros ou filmes, então é principalmente especulação baseada no que temos visto.