Existem vários problemas relacionados aqui.
O primeiro é que o algoritmo do Insight não consegue ler mentes. Ele só pode analisar dados e fazer previsões estatísticas de quais pessoas correspondem às qualidades e características das pessoas que se opõem à Hydra. Hydra quer matá-los independentemente de se eles realmente tentar se oporem a Hydra, meramente como precaução. Esse tipo de "punição antes do crime" não é realmente a xícara de chá de Fury.
Em segundo lugar, o algoritmo, sendo um algoritmo estatístico, nunca lhe dará 100% de certeza, apenas uma correspondência estatística. De fato, ao ajustar esses algoritmos, é sempre uma troca entre falsos negativos (pessoas desaparecidas que você deseja capturar) e falsos positivos (identificação falsa de uma correspondência). Arnim Zola, não se importando muito com danos colaterais, provavelmente ajustou o algoritmo para minimizar os falsos negativos, ao custo de mais falsos positivos.
Não é realmente o caminho de Fury, nem prática ou ideologicamente, matar milhões de pessoas que são completamente inocentes (correspondências de falso positivo no algoritmo do Insight) ou apenas potencialmente culpadas (correspondem às características de adeptos da Hydra, mas não são necessariamente adeptos da Hydra), apenas para matar agentes da Hydra. Ele fala várias vezes no filme sobre o significado da liberdade, uma das quais (para ele) não é viver com medo de que alguma máquina policial carregada pelo céu mate você antes mesmo de cometer qualquer crime.
E, finalmente, não há garantia de que o algoritmo do Insight possa ser reconfigurado para encontrar os apoiadores do Hydra, especialmente sem o Zola.