Spell geminado diz:

When you cast a spell that targets only one creature [...]

Com o lançamento da errata para o PHB, temos essa restrição adicional:

To be eligible for Twinned Spell, a spell must be incapable of targeting more than one creature at the spell’s current level.

E Chain Lightning diz:

You create a bolt of lightning that arcs toward a target of your choice that you can see within range. Three bolts then leap from that target to as many as three other targets.

Então não, você não pode usar o Twinned Spell em Chain Lightning . Chain Lightning tem como alvo até quatro criaturas, e Twinned Spell requer que a magia só seja capaz de atacar uma.

Se mais um argumento for necessário, Jeremy Crawford diz que o Twinned Spell não pode ser usado em Chain Lightning .

Não.

Embora o conjurador tenha como alvo apenas uma criatura / objeto, a mágica tem como alvo até quatro criaturas. Portanto, o Feitiço Geminado não pode afetar o Cadeia de Raios.