O LOC proíbe expressamente a obtenção de um cartão de biblioteca como lembrança. Portanto, a resposta mais estrita para a sua pergunta é: você não pode.
No entanto, é bastante fácil falsificar, se você é desonesto e dizer que seu objetivo é fazer pesquisa. Ou, meu método preferido: Passe algum tempo pesquisando! Passei uma ou duas horas pesquisando George Washington enquanto estava lá, o que foi uma experiência interessante (aprendi muito mais sobre o LOC do que sobre o Sr. Washington).
O processo de registro real é bastante direto (detalhes aqui ). Acredito que demorei cerca de meia hora e precisei preencher alguns formulários (acredito que um deles disse que eu usaria o cartão para realizar pesquisas reais, e não como lembrança).
Pelo menos foi assim que funcionou para mim cerca de 3 anos atrás, quando eu estava lá.