O lugar com a mais alta radiação de fundo natural na Terra é Ramsar, Irã , devido à presença de radiação fontes termais na área:
In the high-background radiation districts of Ramsar, the average dose of radiation received by a person for one year is about 10 mSv, and can reach levels in excess of 260 mSv. [Wikipedia]
O local com a radioatividade natural historicamente mais alta é Oklo, Gabão , onde há depósitos de urânio extensos que formaram reatores de fissão nuclear natural 1,7 bilhão de anos atrás:
Oklo is the only known location for this in the world and consists of 16 sites at which self-sustaining nuclear fission reactions took place approximately 1.7 billion years ago, and ran for a few hundred thousand years, averaging 100 kW of power output during that time. [Wikipedia]
Enquanto uma reação em cadeia está em vigor, os níveis de radiação sobem para níveis extremos, muito mais altos do que qualquer radiação de fundo usual. Eu não tenho nenhuma informação sobre os níveis específicos nos sites da Oklo, mas você pode ler aqui sobre o que acontece quando um núcleo nuclear vai crítica.