Você pode usar o Sleight of Hand para roubar algo no meio do combate?

Sim.

Qualquer um pode tentar usar o Sleight of Hand para roubar algo no meio do combate. Para a maioria dos PCs, isso exigirá que eles façam essa tentativa. Outros podem usar sua ação de bônus.

Quanto a se a criatura usa ou não sua Percepção passiva ou um teste contestado, seria em grande parte da responsabilidade do Mestre. Pessoalmente, eu olharia para a descrição na classe de ladino para este tipo de ação, já que dois dos arquétipos malandros no PHB especificamente chamam Sleight of Hand.

Primeiro, o arquétipo do ladrão no PHB p.97:

Fast Hands
Starting at 3rd level, you can use the bonus action granted by your Cunning Action to make a Dexterity (Sleight of Hand) check, user your thieves' tools to disarm a trap or open a lock, or take the Use an Object action.

e no PHB p.98 sob o arquétipo do Malandro Arcano (ênfase minha):

Mage Hand Legerdemain
Starting at 3rd level, when you cast mage hand, you can make the spectral hand invisible, and you can perform the following additional tasks with it:

• You can stow one object the hand is holding in a container worn or carried by another creature.
• You can retrieve an object in a container worn or carried by another creature.
• You can use thieves' tools to pick locks and disarm traps at range.

You can perform one of these tasks without being noticed by a creature if you succeed on a Dexterity (Sleight of Hand) check contested by the creature's Wisdom (Perception) check.

In addition, you can use the bonus action granted by your Cunning Action to control the hand.

No caso do Fast Hands, ele não é especificado e a escolha de passivo / contestado seria, portanto, deixada para o Mestre. Para Mage Hand Legerdemain, declara especificamente que seria um cheque contestado.

Como mestre, primeiro consideraria se a criatura estava ciente de sua presença. Em um caso em que você não foi visto (você estava se escondendo antes do início do combate), eu provavelmente usaria a percepção passiva. Entretanto, se a criatura está ciente de que você está lá fora em algum lugar (você se escondeu depois que a viu inicialmente), então faz sentido para mim usar um teste contestado, porque a criatura estaria ativamente procurando por ameaças naquele ponto. Se você não estivesse oculto e tentasse roubar um item enquanto estava envolvido com a criatura, eu provavelmente também aplicaria desvantagem se você não pudesse me dar uma explicação razoável de como você poderia fazer isso sem que eles notassem (veja os exemplos abaixo) . E, claro, há alguns itens que eu posso dizer que eram impossíveis de roubar naquele momento.

Exemplo 1:
O PC se move como se para pegar o carcereiro, mas é realmente uma distração para que ele possa tirar a chave do bolso do colete do carcereiro.

Exemplo 2:
Um ladino ataca com a mão principal. No final de sua ação de ataque, enquanto a criatura ainda está distraída com a arma de ataque, sua mão inativa se lança durante sua ação de bônus para roubar uma poção.

Exemplo 3:
O bárbaro tenta roubar uma adaga da bainha do cinto do oponente sem qualquer distração.

Nos exemplos 1 e 2, eu permitiria que eles implementassem cheques contestados. Exemplo 3 seria rolado em desvantagem.

Uma última nota, eu aplicaria estes mesmos princípios a qualquer tentativa de Sleight of Hand usada fora de combate também.

Esta é uma ação improvisada, então cabe ao mestre:

A caixa azul na página 193 do PHB declara:

When you describe an action not detailed elsewhere in the rules, the DM tells you whether that action is possible and what kind of roll you need to make, if any, to determine success or failure.

Como você mencionou, não há ação "roubar" (embora o ataque de desarmamento possa servir como um bom substituto), portanto, cabe ao Mestre determinar como resolver a ação descrita. Eles podem pedir uma verificação de habilidade contra um DC, um concurso de perícias ou até mesmo não requerer um teste. E também cabe ao Mestre decidir se a Sleight of Hand se aplica à sua situação.

Eu odeio deixar você com uma resposta tão nebulosa quanto "É um call do Mestre", mas a implementação de muitas habilidades e ações é deixada para o Mestre no 5e. Portanto, a resposta correta, neste caso, para saber se isso é possível é: se o Mestre assim o disser, então é; e eles vão te dizer o que você precisa fazer.

As regras do DMG sobre desarme fazem mais sentido em combate:

A creature can use a weapon attack to knock a weapon or another item from a target's grasp. The attacker makes an attack roll contested by the target's Strength (Athletics) check or Dexterity (Acrobatics) check. If the attacker wins the contest, the attack causes no damage or other ill effect, but the defender drops the item.

Sleight of Hand , como contestado pela percepção passiva, é mais uma coisa furtiva; se você está em combate com um inimigo, eles provavelmente já notaram você.