A principal propriedade da Pedra Filosofal é tornar-se imortal (ou prolongar a morte de alguém). A condição desta imortalidade é que se continue a beber o elixir que vem da pedra, e se você parar, você perde a sua imortalidade (veja Harry Potter 1, perto do final "A Pedra será destruída, mas os Flamels têm mais que elixir o suficiente para colocar seus assuntos em ordem e viver confortavelmente até o final "(não citação direta)).
Voldemort, como Tom Riddle, aprendeu sobre Horcruxes pela primeira vez com o Professor Slughorn em seus anos de escolaridade, e teria visto isso como uma rota mais aceitável para a "imortalidade", já que ele não confiava em um elixir que pudesse ser levado embora. dele, mas como um método onde ele escolheu coisas preciosas ou importantes para si mesmo, e imbuiu-as com uma parte de si mesmo.
O benefício da Horcrux sobre a Pedra Filosofal é que uma Horcrux é uma forma mais permanente de imortalidade. É importante notar que o elixir do PS não torna alguém invulnerável, simplesmente prolonga a vida, enquanto uma Horcrux a torna verdadeiramente imortal, desde que todas as Horcruxes permaneçam intactas. Isso teria sido uma vantagem para Voldemort, já que ele estava ciente da Ordem da Fênix e seus planos para destruí-lo, o que teria sido mais fácil com o Elixir vs PS.
Enquanto isso provavelmente não é o que você quer, eu não tenho conhecimento de nenhum cânone de Voldemort buscando o PS, e duvido strongmente que ele teria, já que é uma confiança em outro que ele, em sua crença, era muito importante (ou melhor, o PS não era digno).Ele procurou Nicholas Flamel? Incerta novamente, embora, como você diz, ele tenha procurado a pedra no Livro 1.