Várias razões vêm à mente:
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A maldição no trabalho.
Como é bem conhecido, Voldemort colocou uma maldição no trabalho de DADA impedindo qualquer professor de ocupar o cargo por mais de um ano. Os últimos quatro professores deixaram a escola em circunstâncias desagradáveis.
Embora Dumbledore seja um bruxo competente e uma das poucas pessoas que Voldemort teme, seria bobo colocar-se em perigo assumindo a posição e se submetendo à maldição. Não vale a pena o risco, especialmente dada a sua importância como diretor e chefe da Ordem. -
A situação política em torno de Dumbledore.
Fudge suspeita que Dumbledore está se preparando para derrubá-lo. Aceitar o posto do DCAT iria aturar essas suspeitas, e parece confirmar os piores medos de Fudge - que Dumbledore estava usando seus alunos para construir um exército anti-Ministério. (Veja o ajuste que eles lançam quando descobrem o "Exército de Dumbledore" mais adiante no livro). Ele já está em terreno instável com o Ministério depois de resgatar Harry em sua audiência. Ele não precisa dar a Fudge mais razões para vir atrás dele.
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Ele tem outras coisas mais importantes a fazer.
O trabalho dele na Ordem significa que ele está sempre longe de Hogwarts, seja no Grimmauld Place, procurando horcruxes ou qualquer outra coisa. Seria difícil manter um horário regular e liderar os esforços anti-Voldemort. Quando o empurrão chega, o ensino fica em segundo plano para o trabalho DADA da vida real.
Provavelmente, é melhor deixar que outras pessoas ministrem as aulas de DADA, para que os alunos tenham uma experiência de ensino consistente, em vez da experiência irregular que eles receberiam com Dumbledore. (Especialmente dada a importância do DADA após o retorno de Voldemort.)