Se for puramente decorativo, o gesso-de-Paris (também conhecido como gesso paster) se ajusta rapidamente, tira bem os detalhes dos moldes e pinta bem.
O link de tijolos que você forneceu é para "tijolos de barro secos ao sol" ou "adobe" (mais ou menos) - eu suspeito que o gesso seria pelo menos tão strong quanto isso. O tijolo de barro normal é queimado no forno (seu forno doméstico não faz isso, mas há chances de ter um oleiro ou 3 na sua cidade com fornos.) Qualquer tijolo de barro requer algum tempo de secagem (ou rachará se secar com muita rapidez), a menos que é prensado (a pressão muito alta) a partir de argila em pó seco.