Para um número exato de sucessos supostos, sua lógica é boa, exceto pelo que pode ser apenas um erro de digitação: os dados que são não o êxito não pode rolar um número maior que o 4; portanto, eles são efetivamente d4s, não d6s. Por exemplo, assumindo exatamente \ $ k \ $ sucessos (ou seja, rolos de 5 +) de \ $ n \ $, a distribuição de falhas é a mesma que se você rolasse \ $ (nk) \ $d4 e falhas contadas (ou seja, rolos de 1 ou 2) entre essas.
Aqui está um script AnyDice demonstrando isso, usando o "truque de molde vazio" descrito nesta resposta para calcular as probabilidades condicionais.
Para se qualificar para o finalmente \ $ k \ $ sucessos, no entanto, você também precisa considerar os casos com \ $ k + 1 \ $, \ $ k + 2 \ $, ..., \ $ n \ $ sucessos e calcule uma média ponderada das contagens de falhas em cada caso (com os pesos dados pelas probabilidades de rolar cada número possível de sucessos).
Em particular, a probabilidade de obter exatamente uma falha, supondo que haja pelo menos dois sucessos, no 3d6 é não 33%; na verdade é 3 / 7. Existem duas maneiras de calcular isso manualmente:
A probabilidade de obter exatamente dois sucessos no 3d6 é \$3×(1/3)^2×(2/3)=2/9\$, enquanto a probabilidade de rolar três sucessos é \$(1/3)^3=1/27\$. As probabilidades condicionais de obter uma falha nesses dois casos são, obviamente, \ $ 1 / 2 \ $ e \ $ 0 \ $ respectivamente. Assim, a probabilidade de obter uma falha se houver duas or três sucessos é $$\frac{(1/2)×(2/9)+0×(1/27)}{2/9+1/27} = \frac{1/9}{6/27+1/27} = \frac{3/27}{7/27} = 3/7.$$
Denotando sucesso com S, falha com F e nenhum com -, há sete resultados possíveis com dois ou mais sucessos: SSF, SS-, SFS, SS, FSS, FSS, -SS e SSS. Cada um deles é igualmente provável (já que cada dado tem a mesma probabilidade de obter um sucesso, um fracasso ou nenhum) e, desses, exatamente três têm um fracasso.
Obviamente, também podemos modificar o código AnyDice acima para calcular o número de falhas em \ $ k \ $ ou mais sucessos. A captura de tela abaixo mostra a saída para \ $ n = 4 \ $:
